В 1365 году Кремль жестоко пострадал от очередного пожара. Молодой князь Дмитрий Иванович принимает решение возвести каменные укрепления на Боровицком холме. Всю зиму 1367 года из села Мячково, что находилось в 30 верстах от Москвы, возили на санях известняк, а весной начались строительные работы. В результате в центре Москвы поднялись стены и башни, ставшие первой белокаменной крепостью Северо-Восточной Руси.

Стены, окруженные естественной водной преградой и рвом со стороны Красной площади, по мнению исследователей, были высокие и зубчатые, между зубцами ставились заборола, то есть деревянные ставни. Вероятно, белокаменный Кремль имел 8 или 9 башен и 5 из них были проездные. Причем три проездные башни вели в сторону Красной площади.

Территория Кремля была еще увеличена за счет напольной части холма и особенно - за счет подола, так как южная часть стены была спущена с бровки холма к его основанию вдоль Москвы-реки.

Князь Дмитрий присоединил к Москве целый ряд княжеств, а в отношениях с Золотой Ордой перешел к открытой борьбе за освобождение от ига - прекратил выплату дани Орде. В ответ хан Мамай двинулся большим походом на Русь.

Восьмого сентября 1380 г. на Куликовом поле, у впадения в Дон реки Непрядвы, в ожесточенной битве сошлись русские дружины и полки хана Мамая. Татары были полностью разбиты. Московский князь Дмитрий, под знамена которого встала почти вся Северо-Восточная Русь, за эту победу получил почетное прозвище Донской и вошел в историю как один из величайших полководцев Древней Руси. Победа на Куликовом поле вернула русскому народу веру в свои силы, вызвала подъем национального самосознания и культуры. Значительно выросла территория Московского княжества, увеличилось население его столицы, а в кремлевскую сокровищницу стали поступать ценности из казны удельных князей, переходивших на службу к великому московскому князю.

Через два года, после очередного нашествия татар на Москву в 1382 году, выплату дани пришлось возобновить, но уже в меньших размерах, а рост могущества Москвы нашел свое отражение в духовной грамоте Дмитрия Донского, где он впервые передавал свой титул великого князя по наследству.

Москва стала постепенно осознаваться как преемница древних центров земли Русской - Киева и Владимира, и к началу XV века в Кремле были возведены все архитектурные комплексы, характерные для столичного города.

К западу от Соборной площади, культового центра Кремля, располагался двор (усадьба) великих московских князей. Он включал деревянные терема и палаты, белокаменный Благовещенский собор конца XIV века - домовый великокняжеский храм, церковь Рождества Богоматери 1393-1394 годов, возведенную великой княгиней Евдокией, вдовой Дмитрия Донского, различные хозяйственные строения и службы. Здесь же располагался Спасо-Преображенский собор, построенный еще Иваном Калигой. За Успенским собором отстраивался двор русских митрополитов, которые со времен митрополита Петра постоянно жили в Москве. В восточной части Кремля митрополит Алексей основал Чудов монастырь, где в 1365 году построили каменную церковь Чуда архангела Михаила. За ним, ближе к главным Фроловским (с ХVП века Спасским) воротам Кремля, в 1407 году великая княгиня Евдокия основала женский Вознесенский монастырь, главный собор которого до начала XVIII века служил усыпальницей великих княгинь и цариц. Между церковью Иоанна Лествичника и зданиями Чудова монастыря стала складываться еще одна площадь Кремля - Ивановская. Появилась в Кремле и резиденция подмосковного Троицкого монастыря (ныне знаменитой Троице-Сергиевой лавры), игумен которого Сергий Радонежский сыграл выдающуюся роль в духовном возрождении Руси. Всю северо-восточную часть крепости занимали усадьбы приближенных великого князя, служилых людей и богатых купцов. Кремль становился все богаче каменными зданиями, что подчеркивало его значение и выделяло из общегородской деревянной застройки Москвы.

В 1404 году в Кремле, на особой башне, или часозвоне, афонский монах серб Лазарь поставил часы, о чем летописец не без удивления записал: “…не бо человек ударяше, но человековидно, самозвонно и самодвижно, страннолепно, некако сотворено есть человеческою хитростью, преизмечтанно и преухищрено”… Это были первые на Руси городские часы, появивщиеся в Москве раньше часов новгородской часозвони.