По распоряжению последнего была проведена частичная перепланировка и полная смена интерьеров особняка. В доме были оборудованы водопровод, канализация, водяное и духовое отопление , проведено электрическое освещение, установлены две подъемные машины (лифты). От прежних хозяев сохранилось лишь убранство Танцевальной залы, где был вывешен парадный портрет первого владельца дома - З.Г. Чернышева.

Из выходившего на Тверскую главного подъезда здания широкая лестница вела в парадные залы третьего этажа; из подъезда по камерной лестнице можно было попасть и в апартаменты второго этажа, отданного под комнаты фрейлин. Здесь с начала 1900-х годов проживали под опекой Елизаветы Федоровны - великой княгини и супруги генерал-губернатора, племянники последнего - Дмитрий и Мария, рано оставшиеся без матери малолетние дети великого князя Павла Александровича с многочисленными воспитателями и няньками (детская спальня располагалась на третьем этаже особняка). Комната наведывавшегося в Москву великого князя Павла Александровича находилась на первом этаже здания. Впоследствии великий князь Дмитрий Павлович получил широкую известность как один из организаторов убийства Григория Распутина.

На третьем этаже своим убранством выделялся Белый зал - место проведения торжественных приемов по случаю вступления в должность, православных и государственных праздников. Отметим, что за время генерал-губернаторства Сергею Александровичу было поднесено в этом зале только серебряных пасхальных подарков более ста наименований общим весом в пять пудов. На третьем этаже находились также Синяя, Оранжевая (названия получили по цвету обивки стен и ампирной мебели), Угловая гостиные, зимний сад, рабочий кабинет, спальня великого князя.

На первом этаже располагались парадные, гардероб, комнаты охраны, столовая и библиотека. В полупод­вале помещались вспомогательные службы - комнаты дежурного адъютанта, жандармов, раздевальня и телефонная , звоночная, кухня, квартиры официантов, швейцаров, посыльных и др.

За время своего пребывания в доме на Тверской великий князь Сергей Александрович сделал немало полезных нововведений. Так, было положено начало созданию портретной галереи всех его предшественников - главно­командующих и генерал-губернаторов. Позднее, уже при С.К. Гершельмане, это собрание было пополнено портре­тами генерал-адъютантов А.А. Козлова и Ф.В. Дубасова, обо­шедшихся городскому бюджету в пятьсот пятьдесят рублей.